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王威等-Chemosphere:铯在北山花岗岩多孔介质中迁移行为:矿物组成、共存离子和有机质影响

更新时间:2021-03-18   来源:

  高放废物地质处置通过在稳定的深地质层中设置多重屏障系统将高放射性水平核废物长期隔离、圈闭,防止或减缓放射性物质向生物圈释放,目前最安全可行的高放废物处置方法。甘肃北山地区是我国高放废物地质处置库的重点预选场址,该地区广泛分布花岗岩处置库的天然屏障。因此,花岗岩对放射性核素的阻滞能力处置库性能安全评价的重要基础数据。作为235U239Pu主要裂变产物134CsT1/2=2.07 yr)、137CsT1/2=30.17 yr90SrT1/2=28.9 yr具有产额高、半衰期长、易迁移等特点,是高放废物地质处置过程中重点关注的放射性核素。因此,开展放射性铯和锶在花岗岩介质迁移行为研究,对我国高放废物地质处置库的性能和安全评价具有重要的现实意义。 

  中科院西北生态环境资源研究院环境地球化学研究团队,通过调控北山花岗岩的矿物组成、流动相离子组成和有机质含量,系统研究了Cs+在花岗岩多孔介质中的迁移过程;并采用双位点非平衡模型定量描述Cs+在北山花岗岩介质中的穿透过程。结果显示Cs+北山花岗岩多孔介质中的迁移过程表现出快速和慢速两个特征穿透阶段;当北山花岗岩黑云母含量升高时Cs+迁移明显受到抑制;当长石含量升高时Cs+的迁移行为未发生明显改变北山花岗岩介质中Cs+的迁移过程主要受控于长石类矿物。Na+相比,体系中共存K+时,Cs+北山花岗岩上的吸附明显受到抑制,Cs+迁移速率升高。当体系中存在Sr2+Cs+形成较强的竞争吸附,进而导致Cs+北山花岗岩多孔介质中的迁移速率明显提升。天然有机物胡敏酸(HA)对Cs+在北山花岗岩多孔介质中的穿透曲线和迁移速率无显著影响;然而,连续提取实验则证实HA可以改变Cs+北山花岗岩表面的微观吸附形态。连续提取双位点吸附模型研究表明,北山花岗岩中长石是Cs+弱吸附位点的主要贡献者,而Cs+强吸附位点则主要来自黑云母相关研究进展和结果可为放射性铯在典型地质屏障中迁移转化行为的准确评价提供重要的理论支撑,为我国高水平放射性废物地质处置库性能和安全评价提供了重要的理论基础数据 

  研究结果以“Transport behaviors of Cs+ in granite porous media: Effects of mineral composition, HA, and coexisting cations”为题发表在环境科学主流期刊Chemosphere上。西北研究院博士生王威为论文的第一作者,范桥辉研究员为通讯作者。该研究获国家自然科学基金(218761722190607341573128)、中科院青年创新促进会、中科院西部之光、甘肃省油气资源研究重点实验室的资助。原文链接: https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2020.129341 

   

    

  1 铯在北山花岗岩多孔介质中迁移行为 

  近年来,范桥辉研究员团队一直致力于放射性铯的环境地球化学行为研究,取得了一些新认识,发表了系列学术研究论文,受到了国内外同行的广泛关注。  

  相关学术论文: 

  1. 吴涵玉, 赵晓岚, 王威, 何碧红, 耿榕悦, 范桥辉*, 北山花岗岩与放射性铯相互作用的微观机制研究. 中国科学:化学 2019, 49, 165-174. 

  2. Fan, Q.H.*, Takahashi, Y., Employment of the generalized adsorption model for the prediction of the solid-water distribution of radiocesium in the river-estuary-ocean system, Appl. Geochem., 2017, 79, 75-84. 

  3. Liu, J.Y., Li, X.N., Rykov, A.I., Fan, Q.H.*, Xu, W., Cong, W.M., Jin, C.Z., Tang, H.L., Zhu, K.X., Ganeshraja, A.S., Ge, R.L., Wang, X.D., Wang, J.H., Zinc-modulated Fe–Co Prussian blue analogues with well-controlled morphologies for the efficient sorption of cesium, J. Mat. Chem. A., 2017, 5, 3284-3292. 

  4. Fan, Q.H.*, Yamaguchi, N., Tanaka, M., Takahashi, Y.*, Relationship between the adsorption species of cesium and radiocesium interception potential in soils and minerals: an EXAFS study, J. Environ. Radioact., 2014, 38, 92-100. 

  5. Fan, Q.H.*, Tanaka, M., Tanaka, K., Sakaguchi, A., Takahashi, Y., An EXAFS study on the effects of natural organic matter and the expandability of clay minerals on cesium adsorption and mobility, Geochim. Cosmochim. Acta, 2014, 135, 49-65. 

  6. Fan, Q.H.*, Tanaka, K., Sakaguchi, A., Kondo, H., Watanabe, N., Takahashi, Y., Factors controlling radiocesium distribution in river sediments: Field and laboratory studies after the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident, Appl. Geochem., 2014, 48, 93-103. 

  7. Fan, Q.H., Xu, J.Z., Niu, Z.W., Li, P., Wu, W.S.*, Investigation of Cs(I) uptake on Beishan soil combined batch and EDS techniques, Appl. Radiat. Isot., 2012, 70, 13-19. 

  8. Tanaka, K., Watanabe, N., Yamasaki, S., Sakaguchi, A., Fan, Q.H., Takahashi, Y., Mineralogical control the size distribution of stable Cs and radiocesium in riverbed sediments. Geochem. J., 2018, 52, 173-185. 

  9. Takahashi, Y., Qin, H., Yeager, C. M., Fan, Q.H., Fukushima Review II on Migration of radionuclides from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident. Geochem. J. 2018, 52, 81-83. 

  10. Takahashi, Y., Fan, Q.H., Suga, H., Tanaka, k., Sakaguchi, A., Takeichi, Y., Ono, K., Mase, K., Kato, K., Kanivets, V.V., Comparison of solid-water partitions of radiocesium in river waters in Fukushima and Chernobyl areas. Scientific Reports, 2017, 7, 12407. 

  11. Suga, H., Fan, Q., Takeichi, Y., Tanaka, K., Kondo, H., Kanivets, V.V., Sakaguchi, A., Kato, K., Inami, N., Mase, K., Ono, K., Takahashi, Y., Characterization of particulate matters in the Pripyat River in Chernobyl related to its adsorption of radiocesium with inhibition effect by natural organic matter, Chem. Lett., 2014, 43, 1128-1130. 

  12. Qin, H., Yokoyama, Y., Fan, Q., Iwatani, H., Tanaka, K., Sakaguchi, A., Kanai, Y., Zhu, J., Onda, Y., Takahashi, Y.*, Investigation of cesium adsorption on soil and sediment samples from Fukushima prefecture by sequential extraction and EXAFS technique, Geochem. J., 2012, 46, 297-302.  

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